Luận văn Đánh giá hiệu quả xử lý lượng vết Paracetamol trong nước cấp bằng một số phương pháp oxy hóa tiên tiến
BỘ TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI
LUẬN VĂN THẠC SĨ
ĐÁNH GIÁ HIỆU QUẢ XỬ LÝ LƯỢNG VẾT PARACETAMOL
TRONG NƯỚC CẤP BẰNG MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP
OXY HÓA TIÊN TIẾN
CHUYÊN NGÀNH: KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG
PHẠM THỊ MAI
HÀ NỘI, NĂM 2018
BỘ TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI
LUẬN VĂN THẠC SĨ
ĐÁNH GIÁ HIỆU QUẢ XỬ LÝ LƯỢNG VẾT PARACETAMOL
TRONG NƯỚC CẤP BẰNG MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP
OXY HÓA TIÊN TIẾN
PHẠM THỊ MAI
CHUYÊN NGÀNH: KHOA HỌC MÔI TRƯỜNG
MÃ SỐ: 8440301
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. TS. ĐÀO HẢI YẾN
2. PGS.TS. LÊ THỊ TRINH
HÀ NỘI, NĂM 2018
CÔNG TRÌNH ĐƯỢC HOÀN THÀNH TẠI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI
Cán bộ hướng dẫn chính: TS. Đào Hải Yến
Cán bộ hướng dẫn phụ: PGS.TS. Lê Thị Trinh
Cán bộ chấm phản biện 1: PGS.TS. Nguyễn Thị Hà
Cán bộ chấm phản biện 2: TS. Trần Đăng Thuần
Luận văn thạc sĩ được bảo vệ tại:
HỘI ĐỒNG CHẤM LUẬN VĂN THẠC SĨ
TRƯỜNG ĐẠI HỌC TÀI NGUYÊN VÀ MÔI TRƯỜNG HÀ NỘI
Ngày 04 tháng 10 năm 2018
ii
LỜI CẢM ƠN
Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các thầy cô trong khoa Môi
Trường - Trường Đại học Tài nguyên và Môi trường Hà Nội đã tận tình dạy
bảo, truyền đạt cho tôi kiến thức nền tảng trong suốt thời gian học tập và tạo
mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình hoàn thành luận văn.
Tôi đặc biệt xin trân trọng cảm ơn TS. Đào Hải Yến, PGS.TS Lê Thị
Trinh - người trực tiếp hướng dẫn khoa học đã đóng góp ý kiến và tạo mọi
điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình nghiên cứu khoa học, thực hiện và
hoàn thành luận văn.
Chúng tôi xin cảm ơn chân thành tới Ban Lãnh đạo Viện Hóa Học -
Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam, các phòng chức năng đã tạo
điều kiện về cơ sở vật chất, trang thiết bị nghiên cứu trong quá trình thực hiện
luận văn.
Tôi cũng xin cảm ơn các đồng nghiệp, bạn bè và người thân đã giúp
đỡ, động viên và tạo điều kiện cho tôi hoàn thành khoá học và thực hiện
thành công luận văn này.
Luận văn tốt nghiệp không tránh khỏi những thiếu sót. Kính mong nhận
được những ý kiến đóng góp quý báu từ phía hội đồng báo cáo, giáo viên
phản biện và các thầy cô trong khoa để luận văn được hoàn thiện hơn.
Xin chân thành cảm ơn!
Hà Nội, ngày 10 tháng 10 năm 2018
Học viên
Phạm Thị Mai
iii
MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN .............................................................................................. i
LỜI CẢM ƠN ...................................................................................................ii
MỤC LỤC........................................................................................................iii
DANH MỤC BẢNG.......................................................................................vii
DANH MỤC HÌNH .......................................................................................viii
MỞ ĐẦU........................................................................................................... 1
1.2. Tính chất hóa lý của Paracetamol .............................................................. 4
1.2.1. Tính chất vật lý.................................................................................... 5
1.2.2. Tính chất hóa học................................................................................ 6
1.2.3. Dược lý cơ chế tác dụng ..................................................................... 6
2.1. Đối tượng, phạm vi nghiên cứu ............................................................... 22
2.1.1. Đối tượng nghiên cứu ....................................................................... 22
iv
2.2. Thiết bị và Hóa chất................................................................................. 22
2.2.1. Thiết bị .............................................................................................. 22
2.2.2. Hóa chất............................................................................................ 22
PRC bằng đèn UV....................................................................................... 26
bằng hệ UV/NaClO ..................................................................................... 28
v
lý PRC bằng đèn UV....................................................................................... 37
bằng đèn UV................................................................................................ 37
trình xử lý PRC bằng đèn UV ..................................................................... 41
của quá trình xử lý PRC.............................................................................. 44
xử lý PRC .................................................................................................... 45
quá trình xử lý PRC..................................................................................... 46
của quá trình xử lý PRC.............................................................................. 47
quá trình xử lý PRC..................................................................................... 48
có nền mẫu. ................................................................................................. 51
hưởng của nền mẫu giả định....................................................................... 51
TÀI LIỆU THAM KHẢO............................................................................... 61
PHỤ LỤC........................................................ Error! Bookmark not defined.
vi
DANH MỤC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
AOPs
Abs
Các phương pháp oxi hóa tiên tiến
Độ hấp thụ quang
COD
DOM
HPLC
LC – MS/MS
LOD
Nhu cầu oxi hóa học
Các hợp chất hữu cơ hòa tan
Hệ sắc ký lỏng hiệu năng cao
Hệ thống sắc kí lỏng khối phổ
Giới hạn phát hiện
LOQ
Giới hạn định lượng
Năng lượng
NL
PRC
Paracetamol
TOC
Tổng lượng cacbon hữu cơ
Số thứ tự
STT
UV/VIS
UV
Quang phổ hấp thụ phân tử
Tia cực tím
viii
DANH MỤC HÌNH
Hình 1.5. Cấu tạo bẫy ion trong orbitrap ........................................................ 19
quang hóa UV/ NaClO.................................................................................... 47
PRC bằng UV/ NaClO. ................................................................................... 50
1
MỞ ĐẦU
1. Đặt vấn đề
Ngày nay, thế giới không chỉ đối mặt với cuộc khủng hoảng thiếu nước
mà vấn đề chất lượng nước cũng có xu hướng trở thành một yếu tố nhận được
sự quan tâm lớn từ người dân và các nhà khoa học. Sự gia tăng dân số, sự
tăng trưởng và mở rộng của các khu đô thị, công nghiệp, cộng thêm sự tăng
cường của các hoạt động nông nghiệp là các tăng nhân chính làm gia tăng tình
trạng ô nhiễm nước gây ảnh hưởng đến chất lượng nước và sức khỏe con
người.
Dược phẩm là những sản phẩm được dùng trong y tế có công lớn trong
việc bảo vệ sức khỏe và tính mạng cho con người. Tuy nhiên, thông thường
các dược phẩm không được chuyển hóa hoàn toàn trong cơ thể, vẫn có một
lượng dư đi vào môi trường qua con đường bài tiết. Điều này dẫn đến sự có
mặt của các hoạt chất từ dược phẩm có mặt trong môi trường tự nhiên, nhiều
nhất là trong môi trường nước mặt .Sự tồn tại của chúng gần đây lại trở thành
các chất ô nhiễm phổ biến và có nguy cơ gây hại đến các vi khuẩn làm sạch
nguồn nước.
Paracetamol (PRC) có rất ít tác dụng phụ nên được cung cấp không cần
kê đơn ở hầu hết các nước, thuốc có giá thành rẻ, dễ mua, được sử dụng rộng
rãi. Vì vậy, hàm lượng PRC được thải ra ngoài trường là khá cao chủ yếu
trong môi trường nước. Mặt khác, nếu sử dụng nước chứa PRC trong thời
gian dài sẽ có những ảnh hưởng nhất định đối với người dùng. Ở Việt Nam,
do điều kiện kinh tế và khoa học chưa cho phép, nên vấn đề xử lý nước chứa
PRC chưa được quan tâm đúng mức. Chính vì vậy việc tìm ra một phương
pháp an toàn, hiệu quả, chi phí phù hợp và thân thiện với môi trường trong xử
2
lý PRC trong nước đang nhận được sử quan tâm của các nhà khoa học trong
nước.
Ngoài ra, công nghệ chuyển hóa quang hóa và oxy hóa quang hóa
không chỉ có khả năng loại bỏ các hóa chất độc hại nói trên mà còn có khả
năng loại bỏ các sản phẩm phụ trong quá trình khử trùng tạo ra trong quá trình
clo hóa. Phương pháp này đã nhận được nhiều sự chú ý trong những thập kỉ
gần đây. Ngày nay, việc sử dụng tia UV và ánh sáng mặt trời không chỉ được
sử dụng cho quá trình khử trùng nước mà còn được sử dụng cho quá trình oxy
hóa các chất ô nhiễm hóa học không mong muốn, đang được áp dụng nhiều
hơn trong lĩnh vực xử lý nước. Ưu điểm của quá trình này là xử lý được lượng
vết PRC trong nước.
Vì vậy, trong nghiên cứu này chúng tôi chọn đề tài: “Đánh giá hiệu
quả xử lý lượng vết Paracetamol trong nước cấp bằng một số phương pháp
oxy hóa tiên tiến”.
2. Mục tiêu nghiên cứu
Nghiên cứu, lựa chọn được phương pháp oxi hóa tiên tiến và các điều
kiện thích hợp để xử lý PRC trong nước.
3. Nội dung nghiên cứu
- Xây dựng mô hình xử lý PRC trong nước quy mô phòng thí nghiệm
bằng một số phương pháp oxi hóa tiên tiến
- Khảo sát một yếu tố ảnh hưởng đến hiệu quả của quá trình xử lý của
các phương pháp lựa chọn
- Lựa chọn và tối ưu hóa các điều kiện xử lý PRC bằng phương pháp
oxi hóa tiên tiến.
- Đánh giá hiệu quả xử lý PRC của các phương pháp.
3
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU
1.1. Nguồn gốc của dư lượng dược phẩm trong nước
Ngày nay, một lượng lớn dược phẩm và các sản phẩm chăm sóc sức
khỏe cho cả người và động vật đang được bán rộng rãi trên thị trường. Cùng
với sự gia tăng của dân số, khối lượng dược phẩm được sử dụng nhiều hơn.
Do đó, dư lượng dược phẩm tồn tại trong nước đã nhận được sự quan tâm lớn
từ các nhà nghiên cứu trong khoảng 15 năm trở lại đây.
Sự phân bố và thời gian tồn tại của một hợp chất trong nước phụ thuộc
chủ yếu vào các đặc tính hóa lý và đặc điểm môi trường khác nhau. Ngoài ra,
thời gian bán hủy của một hợp chất dược phẩm trong môi trường nước còn
liên quan đến hiện tượng phân hủy do: vi sinh vật, nhiệt độ, bức xạ mặt trời,
chất khử oxy hóa…
Dư lượng dược phẩm sẽ đi vào nguồn nước bằng nhiều con đường khác
nhau. Hình 1.1 trình bày ba con đường chính mà dư lượng dược phẩm có thể
đi vào môi trường [1].
Có rất nhiều con đường để lượng thải dược phẩm đi vào môi trường,
ngoài ra còn có thêm các con đường khác như: quá trình rò rỉ nước thải, việc
vứt bỏ các loại thuốc khi không sử dụng…
Có nhiều nghiên cứu cho thấy nhóm thuốc có tác dụng giảm đau, hạ sốt
xuất hiện với nồng độ từ một vài ng/L đến vài mg/L trong nhiều loại nước
khác nhau kể cả nước uống, do đó việc nghiên cứu xử lý nó là rất cần thiết.
5
So với các thuốc chống viêm không steroit (nonsteroidal -
antiinflammatory drugs - NSAIDs), PRC ít có tác dụng phụ với liều điều trị
nên được cung cấp không cần kê đơn ở hầu hết các nước.
- Tên quốc tế: Paracetamol
- Tên khác: Acetaminophen
- Mã ATC (mã giải phẫu - điều trị - hóa học): NO2B EO1
- Biệt dược: Panadol, Pradon, Efferalgan, Pandol...
- Công thức phân tử: C8H9O2N
- Khối lượng mol phân tử: 151,17g/mol
- Tên IUPAC: N-(4-hydroxyphenyl) acetamit hoặc p-hydroxy acetanilit
hoặc 4-hydroxy acetanilit
- Tên gọi Paracetamol được lấy từ tên hóa học của hợp chất para -
acetyl aminophenol
1.2.1. Tính chất vật lý
- PRC là chất bột kết tinh màu trắng, không mùi, vị đắng nhẹ.
- Khối lượng riêng: 1,263 g/cm3 .
- Nhiệt độ nóng chảy: 1690 C.
- Độ tan trong nước: 0,1÷0,5g/100mL nước tại 220 C. Ngoài ra còn có
khả năng tan trong etanol, dung dịch kiềm, dung dịch axit...
- Chế phẩm tan ít trong nước, tan nhiều hơn trong nước sôi, khó tan
trong clorofom, ete, etanol và các dung dịch kiềm... dung dịch bão hòa trong
nước có pH khoảng 5,3÷5,6; pKa=9,51.
6
1.2.2. Tính chất hóa học
Tính chất hóa học của PRC do nhóm -OH, nhóm chức aetamit và tính
chất của nhân thơm quyết định.
Sự có mặt của 2 nhóm hydroxyl và aetamit làm cho nhân benzen được
hoạt hóa có thể phản ứng được với các hợp chất thơm có ái lực electron. Sự
liên kết giữa nhóm aetamit, hydroxyl với vòng benzen làm giảm tính bazơ của
nhóm amit và làm tăng tính axit của nhóm hydroxyl.
Nhóm -OH làm cho chế phẩm có tính axit và khi tác dụng với dung
dịch muối sắt (III) cho màu tím.
Đun nóng với dung dịch HCl thì bị thủy phân, thêm nước thì không có
kết tủa vì p-aminophenol tạo thành tan trong axit. Thêm thuốc thử kali
dicromat thì có kết tủa màu tím khác với phenacetin là không chuyển sang đỏ.
Quá trình xảy ra chủ yếu là:
HCl
K2Cr2O7
[O]
HO
NHCOCH3
HO
NH2
O
NH
tO
Đun nóng dung dịch trên với axit sunfuric có mùi axit axetic có thể
dùng phản ứng này để định tính và định lượng PRC.
1.2.3. Dược lý cơ chế tác dụng
PRC là chất chuyển hóa có hoạt tính của phenacetin, là thuốc giảm đau
- hạ sốt hữu hiệu có thể thay thế aspirin; tuy vậy, khác với aspirin, PRC không
có hiệu quả điều trị viêm. Với liều ngang nhau tính theo gam, PRC có tác
dụng giảm đau và hạ sốt tương tự như aspirin. PRC làm giảm thân nhiệt ở
người bệnh sốt, nhưng hiếm khi làm giảm thân nhiệt ở người bình thường.
Thuốc tác động lên vùng dưới đồi gây hạ nhiệt, tỏa nhiệt tăng do giãn mạch
và tăng lưu lượng máu ngoại biên.
7
PRC với liều điều trị, ít tác động đến hệ tim mạch và hô hấp, không làm
thay đổi cân bằng axit - bazơ, không gây kích ứng, xước hoặc chảy máu dạ
dày như khi dùng salixylat, vì PRC không tác dụng trên xyclooxygenat
(COX) toàn thân, chỉ tác động đến xyclooxygenat prostaglandin của hệ thần
kinh trung ương. PRC không có tác dụng trên tiểu cầu hoặc thời gian chảy
máu.
Khi dùng quá liều PRC, một chất chuyển hóa là N-axetyl-
benzoquinonimin gây độc nặng cho gan. Liều bình thường, PRC dung nạp tốt,
không có nhiều tác dụng phụ như aspirin. Tuy vậy, quá liều cấp tính (trên
10g) làm thương tổn gan gây chết người, những vụ ngộ độc và tự tử bằng
PRC đã tăng lên một cách đáng lo ngại trong những năm gần đây.
PRC hấp thu nhanh qua ống tiêu hóa, sinh khả dụng là 80-90%, hầu
Ở một số ít trường hợp riêng lẻ, PRC đã gây giảm bạch cầu trung tính,
giảm tiểu cầu và giảm toàn thể huyết cầu.
1.3. Các nghiên cứu về sự xuất hiện của PRC trong nước
PRC có thể được đưa trực tiếp vào nước từ các nguồn thải của các bệnh
viện, các công ty sản xuất dược phẩm… có thể do quá trình rửa trôi hoặc đào
thải của con người và động vật từ nước tiểu hoặc phân lắng đọng trên đất.
Bằng nhiều con đường khác nhau PRC xâm nhập vào các nguồn nước và
thậm chí có mặt trong các nguồn nước cấp do các nhà máy xử lý nước cấp
chưa đủ khả năng để loại bỏ các hợp chất hữu cơ lượng vết. Các kết quả
nghiên cứu đã được thực hiện cho thấy PRC xuất hiện ở nồng độ khá cao ở
nhiều loại nước khác nhau:
8
Bảng 1.1. Sự hiện diện của PRC ở các nhà máy xử lý nước thải (trước xử lý)
Nồng độ PRC (ng/L)
Quốc gia
Tài liệu tham khảo
min
5900
370
max
150000
218000
57
Hoa Kỳ
Hoa Kỳ
Hàn Quốc
Hàn Quốc
Hàn Quốc
Thái lan
Anh
[2]
[3]
[4]
[5]
[6]
[7]
[8]
[9]
13
5080
40
16600
104000
1970
67
108383
130
246641
26090
Coratia
Bảng 1.2. Sự hiện diện của PRC ở các nhà máy xử lý nước thải (sau xử lý)
Nồng độ PRC (ng/L)
Quốc gia
Tài liệu tham khảo
min
max
650
Hoa Kỳ
Hoa Kỳ
Hàn Quốc
Hàn Quốc
Hàn Quốc
Hàn Quốc
Anh
[2]
[3]
210
1,8
19
[10]
[5]
172
346
9
[4]
431
108,1
4
652
[6]
1575
11308,9
5990
734
[8]
Pháp
[11]
[9]
Croatia
Thái Lan
[7]
9
Bảng 1.3. Sự có mặt của PRC trong nước mặt
Nồng độ PRC (ng/L)
Quốc gia
Tài liệu tham khảo
min
5
max
127
170
2080
435
112
250
2382
662
72
Hàn Quốc
Hàn Quốc
Hàn Quốc
Thái Lan
Tây Ban Nha
Tây Ban Nha
Anh
[4]
[10]
[8]
4
4
28
2
[7]
[12]
[9]
[8]
Anh
[8]
11
1
Pháp
[11]
[13]
71
Pháp
Bảng 1.4. Tổng quan về sự có mặt của PRC trong nước ngầm
Nồng độ PRC (ng/L)
Quốc gia
Tài liệu tham khảo
min
max
1890
380
12
Hoa Kỳ
Hoa Kỳ
Pháp
[14]
[15]
[16]
0
Bảng 1.5. Tổng quan về sự có mặt của PRC trong nước uống
Nồng độ PRC (ng/L)
Quốc gia
Tài liệu tham khảo
min
max
45
1
Pháp
Pháp
[16]
[11]
[13]
[17]
210
45
1
Pháp
17
Canada
Tải về để xem bản đầy đủ
73 trang
17800
Free
Bạn đang xem 20 trang mẫu của tài liệu "Luận văn Đánh giá hiệu quả xử lý lượng vết Paracetamol trong nước cấp bằng một số phương pháp oxy hóa tiên tiến", để tải tài liệu gốc về máy hãy click vào nút Download ở trên
File đính kèm:
- luan_van_danh_gia_hieu_qua_xu_ly_luong_vet_paracetamol_trong.pdf
